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百科大全 2025年03月10日 00:53 11 admin

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董萍萍02-1922:50

张晓波02-0618:00

近日,湖南农业大学环境与生态学院邓垚成老师团队在Coordination Chemistry Reviews(IF=20.3)上发表了题为“Exploring the principles and applications of non-metal photothermal catalysts: Insights from mechanistic differences with metal counterparts”的综述论文。

本文通过比较金属光热催化剂与非金属光热催化剂在光热机理上的差异,系统综述了近年来非金属光热催化剂在环境与能源领域的研究进展。其中重点介绍了非金属光热催化剂,包括碳基材料、有机小分子、聚集体和有机聚合物。并基于这些研究,归纳了非金属光热催化剂在海水资源化、CO2还原、污染物降解、光热治疗等领域的应用。最后,在分析当前研究的局限性和挑战的基础上,对非金属光热催化剂的发展提出了建议和展望。

近年来,由于环境问题日益严重,开发新能源迫在眉睫。而光热催化技术相比于传统的光催化技术而言,对于太阳能光谱具有一个较宽范围的吸收。并且光热催化技术反应速率更快,反应能垒更低,更加绿色环保。而非金属光热催化剂具有较宽的共轭范围,能促进非辐射弛豫,提高光热催化的效果。因此,非金属光热催化剂在环境和能源领域具有重要的研究意义。

金属光热催化剂在光热催化领域会受到一些因素的影响,如等离子体共振高、功函数高、材料成本昂贵、制备工艺复杂等问题。而非金属光热催化剂相比与金属光热催化剂来说,易获得、价格低廉。并且他们具有较宽的共轭范围,通过促进非辐射弛豫增强光热效应。并且近十年来,非金属光热催化剂的发展取得了比金属光热催化剂更显著的进展(图1)。

图1 金属光热催化与非金属光热催化研究进展的比较。2024年10月28日通过Web of Science 搜索“metal photothermal catalysis”, “organic photothermal catalysis” and “carbon-based photothermal catalysis”关键词获得。其中“organic photothermal catalysis” and “carbon-based photothermal catalysis”属于“non-metal photothermal catalysis”的范畴。

与此同时,在过去的二十年里,关于非金属光热催化剂的研究呈爆炸式增长。其中碳基光热催化剂因其独特的π键特性和固有的结构特性而备受关注。此外,在有机非金属光热催化剂中,具有供体-受体(D-A)结构的有机光热分子研究最为广泛。通过适当的结构修饰促进光热转换,可以更有效地增强分子内扭曲电荷转移(TICT)效应。研究者随后将TICT效应与聚集诱导结合,诱导分子聚集,促进活性氧的产生。而有机共轭聚合物的出现为开发有机光热催化剂提供了新的途径。因此,近年来非金属光热催化剂的发展进一步验证了其坚实的基础和广阔的前景(图2)。

金属光热催化剂和非金属光热催化剂光热过程中的光热效应存在差异(图3)。金属光热催化剂中的光热效应是由于热载流子的生成和迁移,导致局部温度升高,反应活化能降低。非金属光热催化剂通常通过本征电子构型吸收光能,促进光生电荷的分离,从而提高催化性能。表面等离子体激发(LSPR)可以用来阐明金属纳米结构光催化剂的光热转化过程。Mars-van Krevelen(Mvk)机制总结了金属氧化物的光热催化机理。相比之下,碳基材料在太阳照射下会引起晶格振动,将光转化为热;而有机光热催化剂中的光热转化过程主要归因于分子热运动,从而促进了非辐射松弛。本综述全面总结了金属光热催化剂和非金属光热催化剂在光热效应机制上的差异,强调了非金属光热催化剂的优点,并评价了其在光热转化方面的卓越能力。

图3 金属光热催化剂和非金属光热催化剂原理图

与以往同类型综述讨论角度不同,本综述通过比较金属光热催化剂与非金属光热催化剂在光热机理上的差异,介绍了非金属光热催化剂的光热转化机理及其在各个领域的潜在应用。本文旨在为研究人员提供一个更深入、更全面的视角去应对非金属光热催化剂对现有环境领域所面临的挑战。此外,还提出了非金属光热催化剂后续发展所需克服的瓶颈。其中包括:1)对于有机光热催化剂的机理研究还需加强;2)探求多组分光热催化机理;3)挖掘有机光热催化剂在降解污染物方面的应用;4)探究其实际应用。

第一兼通讯作者:邓垚成(Yaocheng Deng),湖南农业大学环境与生态学院副教授,博士生导师。连续入选全球前2%顶尖科学家年度影响力(Single year impact)(2020—2024)榜单,入选2022年科睿唯安全球高被引科学家(个人H指数62,SCI引用13000余次)。主要从事环境污染物迁移转化及治理与修复,尤其是高级氧化技术研究,在环境功能纳米材料的合成及其光催化应用方面做了大量的研究工作,并主持了国家自然科学基金2项,湖南省自然科学基金2项,湖南省教育厅优秀青年基金1项,中国博士后面上项目1项等,入选长沙市杰出创新青年培养计划(2022),湖南省湖湘青年英才(2024)。近年来,以第一作者或通讯作者先后在Energy Environmental Science, Water Research, Advanced Energy Materials, Applied Catalysis B: Environmental,Small等刊物,发表SCI论文60余篇,其中13篇论文入选ESI 1%高被引论文,2篇入选ESI 0.1%热点论文,参与编写英文学术专著1部,同时担任Materials、Frontiers in Environmental Science等期刊客座编辑。

学生第一作者:刘惠玲(Huiling Liu)2023级硕士,现就读于湖南农业大学环境与生态学院。主要研究方向为基于光催化体系在水处理中的应用,光热催化剂的设计与合成(主要以形貌调控、分子修饰等方法设计氮化碳基光热催化剂),光催化体系中活性物种生成机理,以农药为主的有机物污染水体的治理与修复。在Coordination Chemistry Reviews期刊发表论文一篇。

来源:湖南农业大学 环境与生态学院

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